במלחמת העולם הראשונה התנדב בעיר מגוריו לונדון לגדוד העברי, הגדוד ה38- של קלעי המלך. יחד עם גדודו הגיע לארץ-ישראל, כדי להשתתף בכיבושה מידי התורכים. וולף השתתף בקרבות בדרך לשכם ובמערכה על כיבוש מעברות הירדן. בחודש אוקטובר 1918 ערך הגדוד בפיקודו של ג'והן פטרסון מסע רגלי מפרך מא-סאלט לירושלים, כשהוא מלווה שבויים תורכיים, ורבים מחייליו חלו בקדחת. עשרים חיילים מתו בחוליים וביניהם גם וולף. הוא נפטר ביום כ' בחשון תרע"ט (26.10.1918), והובא למנוחת עולמים בבית העלמין הצבאי הבריטי ברמלה.

שמו הונצח ב"ספר ההוקרה ליהדות בריטניה 1914-1918" בעריכת הרב מיכאל אדלר, בספר "יזכור" שהוצא על-ידי מכון ז'בוטינסקי וב"בית הגדודים" באביחיל.